Nguyễn Thế Anh là con thứ ba của cựu cầu thủ bóng đá nổi tiếng ở miền Bắc Việt Nam, Nguyễn Văn Thìn (biệt danh là Thìn A, từng là tuyển thủ của đội tuyển Nội Châu, tuyển Bắc Kỳ rồi Công an Hà Nội và tuyển Việt Nam Dân chủ Cộng hòa), Ông có ba người em (Nguyễn Cao Cường, Cao Vinh và Cao Hiển) đều là những cầu thủ nổi tiếng tại Việt Nam, trong đó Nguyễn Cao Cường là một trong những cầu thủ xuất sắc nhất lịch sử bóng đá Việt Nam.

Ban đầu ông tập luyện và thi đấu cho đội Thanh niên Hà Nội trong các năm 1964-1965. Khi tham gia tuyển chọn vào đội bóng đá Thể Công, mặc dù gây ấn tượng vì những kỹ năng bóng đá nhưng ông bị loại vì nhỏ con và có chân vòng kiềng, và ông gia nhập Thể Công chỉ sau khi được cựu cầu thủ Ngô Xuân Quýnh (chính trị viên Thể Công) bảo lãnh.[2][3]

Từ tháng 11 năm 1967 đến năm 1968, ông cùng 25 cầu thủ trẻ khác của Thể Công (trong đó có Nguyễn Trọng Giáp, Phan Văn Mỵ, Vũ Mạnh Hải, Nguyễn Duy Phú, Nguyễn Văn Nhật, Vương Tiến Dũng, Hoàng Gia, Vũ Đình Bội, Bùi Xuân Thêu, Nguyễn Viết Cầu, Bùi Ngọc Chi, Trần Quốc Nghị, Lê Quang Minh, Trần Ngọc Hùng, Nguyễn Đức Minh...) sang Cộng hòa dân chủ nhân dân Triều Tiên tập luyện.[4]

Năm 1970, ông chơi trận đấu chính thức đầu tiên cho Thể Công khi đấu giao hữu với đội tuyển bóng đá quốc gia Cuba.[3]. Sau đó, ông khoác áo đội tuyển quốc gia thi đấu với đội tuyển Cuba. Tuy nhiên, đây cũng là lần duy nhất ông được khoác áo ĐTQG trong suốt cả sự nghiệp vì sau trận đấu với Cuba, ĐTQG Việt Nam đã không còn được tập trung thêm lần nào nữa cho đến lúc ông treo giầy.

Ông từ giã sân cỏ năm 1984.[5]. Sau đó ông làm huấn luyện viên bóng đá của Trung tâm Thể dục Thể thao Quân đội. Năm 1998, làm trợ lý cho ông Vương Tiến Dũng và cùng đoạt chức vô địch Việt Nam và siêu cúp bóng đá Việt Nam.[1] Năm 2005, làm huấn luyện viên trưởng đội U-18 Thể Công tham dự giải bóng đá U.18 quốc gia.[6]